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論文

グラフェンの選択的プロトン透過能を利用した水素貯蔵電極材料の創製

保田 諭

電気化学, 89(3), p.256 - 261, 2021/09

https://doi.org/10.5796/denkikagaku.21-FE0023

グラフェン-金属界面に電気化学反応により水素分子を生成して分離できることを実験的に初めて明らかにした研究について紹介する。

論文

電気化学的手法を用いた高レベル放射性廃棄物からの長寿命核分裂生成物の分離回収技術

金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎

電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09

https://doi.org/10.5796/denkikagaku.20-OT0045

原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的,物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。

論文

Evaluation of apparent standard potentials of curium in LiCl-KCl eutectic melt

柴田 裕樹; 林 博和; 小山 正史*

電気化学および工業物理化学, 83(7), p.532 - 536, 2015/07

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.83.532
 被引用回数：1 パーセンタイル：1.67(Electrochemistry)

本研究では、ホットセル中で1-20mg程度の少量の高放射性マイナーアクチノイドを含む溶融塩での電気化学測定が実施可能な電気化学セルを設計し、LiCL-KCl溶融塩中におけるキュリウムの電気化学特性を718-823Kの温度範囲で調べた。得られたキュリウムの標準酸化還元電位はOsipenkoらが報告している値と一致したが、Maritinotらの値より低かった。そこで、得られたキュリウムの標準酸化還元電位と報告値の妥当性について議論し、得られた値とOsipenkoらの報告値が妥当であると結論づけた。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.81.543
 被引用回数：7 パーセンタイル：17.93(Electrochemistry)

高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。

論文

Characterization of nano-sized epitaxial Li$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$(110) film electrode for lithium batteries

Kim, K.-S.*; 当寺ヶ盛 健志*; 鈴木 耕太*; 田港 聡*; 田村 和久; 水木 純一郎; 平山 雅章*; 菅野 了次*

電気化学および工業物理化学, 80(10), p.800 - 803, 2012/10

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.80.800
 被引用回数：12 パーセンタイル：29.96(Electrochemistry)

充放電過程におけるLi$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$薄膜の電気化学特性および構造変化について調べた。X線回折およびX線反射率測定を行った結果、Li$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$膜は電解液と接触し、1回目の充放電サイクルを行う間、大きな構造変化が見られた。薄膜表面は、バルク構造とは異なった構造をとっており、これがナノサイズLi$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$電極が高容量である一方、不安定である原因であることがわかった。

論文

最先端の研究現場から; プルトニウムを用いた乾式再処理研究

北脇 慎一; 坂村 義治*

電気化学および工業物理化学, 79(12), p.975 - 976, 2011/12

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.79.975

原子力機構と電力中央研究所は、燃料再処理技術の一つとして、溶融塩電解精製を適用した金属電解法乾式再処理技術の研究開発を共同で行っており、このための設備として平成14年にプルトニウム(Pu)を扱うことのできるアルゴン雰囲気グローブボックス(GB)を原子力機構東海研究開発センター・核燃料サイクル工学研究所(茨城県東海村)にある高レベル放射性物質研究施設に設置した。本報告では、金属電解法乾式再処理の概要とここでの研究設備や成果について紹介する。

論文

電気化学の入り口

安田 良

電気化学および工業物理化学, 79(11), p.912 - 913, 2011/09

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.79.912

これまでの研究業務の中における電気化学とのかかわりについて述べた。学生時代から現在までの研究内容について簡単に紹介し、電気化学との接点となった燃料電池と現状の研究業務である中性子ラジオグラフィの高度化との関連について説明している。また、中性子ラジオグラフィによる燃料電池内部可視化実験やこれらの研究を通じて得られた知識・経験について記述している。

論文

Evaluation of water distribution in a small-sized PEFC by neutron radiography

安田 良; 塩澤 方浩*; 片桐 政樹*; 竹中 信幸*; 酒井 卓郎; 林田 洋寿; 松林 政仁

電気化学および工業物理化学, 79(8), p.614 - 619, 2011/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.79.614
 被引用回数：1 パーセンタイル：2.43(Electrochemistry)

Neutron radiography is a useful tool for visualization of water distribution in fuel cells. In this study, we prepared a high spatial resolution neutron imaging system and small-sized fuel cell, and observed the through-plane water distribution in the fuel cell after operation. Fuel cell operations were carried out while varying the gas flow rate in the constant current mode. In low flow rate conditions, voltage decreased as operation time increased, and dropped below 0.2 V at 7.5 min. In neutron images obtained after fuel cell operation, water distribution was observed around the membrane electrode assembly (MEA) at the beginning of the operation and expanded over time to the gas diffusion layer (GDL) and channel on the cathode side. In higher flow rate conditions, fuel cell operation was more stable than in the low flow rate conditions. Neutron imaging results suggest that stable fuel cell operation is attributable to water discharge due to expulsion by the gas flow.

論文

Poly(vinylidene fluoride)-based ion track membranes with different pore diameters and shapes; SEM observations and conductometric analysis

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 越川 博; 浅野 雅春; 榎本 一之; 澤田 真一; 前川 康成; Voss, K.-O.*; Trautmann, C.*; Neumann, R.*

電気化学および工業物理化学, 78(2), p.146 - 149, 2010/02

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.78.146
 被引用回数：6 パーセンタイル：13.71(Electrochemistry)

従来から検討がなされてきたポリエチレンテレフタレートやポリカーボネートなどの炭化水素系高分子ではなく、フッ素系高分子からなるイオン穿孔膜に着目し、そのエッチング挙動や応用性に関する研究を進めている。今回は、穿孔形成の重要なパラメータであるエネルギー付与の大きさを計算によりあらかじめ予測し、その変化を利用してポリフッ化ビニリデン(PVDF)イオン穿孔膜における孔のサイズ,形状(円柱,円錐状)の制御を試みたので報告する。走査型電子顕微鏡(SEM)観察と電気伝導度解析によるエッチング挙動の基礎的検討の中で、電気伝導度セルに高電圧を印加すると穿孔内のエッチングが加速されるという興味深い現象を見いだした。これは、穿孔内におけるエッチング溶出物の電気泳動効果に起因していると考えられる。

論文

Phosphate conversion behaviors of FP chlorides with spent electrolyte recycling

小藤 博英; 天本 一平; 佐々木 一哉*; 安本 勝*; 高崎 康志*; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

電気化学および工業物理化学, 77(8), p.597 - 600, 2009/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.77.597
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Electrochemistry)

金属電解法から生成する高レベル廃棄物削減のため、リン酸塩転換プロセスを開発している。本研究では、熱力学計算におけるリン酸塩転換反応を基礎実験により確認した。希土類塩化物は容易にリン酸塩に転換することがわかった。さらに、転換反応の添加剤であるリン酸リチウムに関して、熱力学特性を解明するために高温での挙動を評価した。

論文

Electrolysis of AmN in LiCl-KCl eutectic melts and renitridation of Am recovered in liquid Cd cathode

林 博和; 柴田 裕樹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

電気化学および工業物理化学, 77(8), p.673 - 676, 2009/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.77.673
 被引用回数：7 パーセンタイル：17.19(Electrochemistry)

原子力機構における窒化物燃料サイクルの研究開発によって明らかとなった窒化物燃料の乾式再処理の主工程である溶融塩電解法による窒化物の陽極溶解及び液体カドミウム(Cd)陰極へのアクチノイドの回収、及び液体Cd陰極に回収されたアクチノイドの再窒化におけるアメリシウム(Am)の挙動について報告する。Am$$^{3+}$$イオンを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩中でのAmNの電解挙動をAmNディスク試料,液体Cd電極又はMo電極及び参照電極(Ag/AgCl電極)を用いた三電極法によって測定した結果、サイクリックボルタモグラムにおいてAmNの溶解に伴う酸化電流が見られた。また、AmNディスク試料を陽極とし、液体Cd電極を陰極として行った定電位電解によってAmN試料の電解を行い、窒素放出を観測した。液体Cd陰極において得られた電解回収物中には、金属間化合物Am$$_{11}$$Cd$$_{45}$$が含まれていることを明らかにした。さらに、液体Cd陰極に回収したAmをCdの蒸留とAmの窒化の二つの工程を一度に行う蒸留窒化法によって再窒化し、AmN粉末試料を調製できることを明らかにした。

論文

Redox equilibria of the U$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$ and U$$^{3+}$$/U couples in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

電気化学および工業物理化学, 77(8), p.614 - 616, 2009/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.77.614
 被引用回数：14 パーセンタイル：31.08(Electrochemistry)

溶融LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$対及びU$$^{3+}$$/U対の酸化還元電位を、サイクリックボルタンメトリにより求めた。これら酸化還元電位は、LiCl-KCl共晶塩中における酸化還元電位よりも負側にあるが、NaCl-CsCl共晶塩中における酸化還元電位とおおむね一致した。この関係は、溶融塩の平均アルカリイオン半径と相関が見られる。

論文

Separation factor of americium from cerium in molten chloride-liquid gallium reductive extraction system

戸田 太郎*; 丸山 雄大*; 森谷 公一*; 森山 裕丈*; 林 博和

電気化学および工業物理化学, 77(8), p.649 - 651, 2009/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.77.649
 被引用回数：8 パーセンタイル：19.4(Electrochemistry)

LiCl-KCl共晶溶融塩/液体ガリウム系(773K)におけるアメリシウムとセリウムの分配係数をZrCl$$_4$$を共存させて塩中の酸化物イオン濃度を制御しMO$$^{(n-2)+}$$イオンの生成を抑制した条件で測定した。得られた分配係数から得られたアメリシウム/セリウムの分離係数は約100であった。本実験結果を他の系の報告値及び理論的予想値と比較することによって、ガリウムを使用した系はビスマスやカドミウムを用いた還元抽出系よりもアメリシウム/セリウムの分離性能が大きいことを明らかにした。

論文

Study of mechanism of mixed conduction due to electrons and oxygen ions in (La$$_{0.75}$$Sr$$_{0.25}$$)MnO$$_{3.00}$$ and (Ba$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$)(Co$$_{0.8}$$Fe$$_{0.2}$$)O$$_{2.33}$$ through rietveld refinement and MEM analysis

伊藤 孝憲*; 白崎 紗央里*; 藤江 良紀*; 北村 尚斗*; 井手本 康*; 大坂 恵一*; 廣沢 一郎*; 井川 直樹

電気化学および工業物理化学, 77(2), p.161 - 168, 2009/02

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.77.161
 被引用回数：3 パーセンタイル：8.22(Electrochemistry)

電子伝導と酸素イオン伝導の混合伝導体である(La$$_{0.75}$$Sr$$_{0.25}$$)MnO$$_{3.00}$$と(Ba$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$)(Co$$_{0.8}$$Fe$$_{0.2}$$)O$$_{2.33}$$の結晶構造を中性子回折法によって、電子密度分布を放射光X線回折法によって解析した。(La$$_{0.75}$$Sr$$_{0.25}$$)MnO$$_{3.00}$$は空間群が${it R}$ $$bar{3}$$${it c}$であり、(La,Sr), Mn, Oが各々6${it a}$, 6${it b}$, 18${it e}$サイトを占める。(Ba$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$)(Co$$_{0.8}$$Fe$$_{0.2}$$)O$$_{2.33}$$は${it Pnma}$を取り、(Ba,Sr), (Co/Fe), O1, O2が各々8${it a}$, 8${it a}$, 4${it c}$, 8${it d}$サイトを占め、また、O1及びO2の占有率は0.59, 0.87であることがわかった。(La$$_{0.75}$$Sr$$_{0.25}$$)MnO$$_{3.00}$$におけるMn-O面と(Ba$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$)(Co$$_{0.8}$$Fe$$_{0.2}$$)O$$_{2.33}$$における(Co, Fe)-O2面は強い共有結合を持つことから電子伝導に寄与し、(Ba$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$)(Co$$_{0.8}$$Fe$$_{0.2}$$)O$$_{2.33}$$における(Ba, Sr)-O1面は高い酸素欠損率を有する強いイオン結合性を持つことから酸素イオン伝導に寄与することが明らかになった。

論文

電解シミュレーション技術の開発; 使用済み酸化物燃料の乾式再処理プロセスの解析

林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*

電気化学および工業物理化学, 75(7), p.528 - 534, 2007/07

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.75.528
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Electrochemistry)

使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解プロセスを模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U, Pu)O$$_2$$燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUO$$_2$$とPuO$$_2$$を共析させる酸化物電解プロセスのMOX電解共析工程を模擬した計算により、Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。これによって、本コードを用いたシミュレーションを用いることにより、従来試験を重ねなければ把握することができなかったMOX電解共析工程における挙動を把握すること、及び乾式再処理プロセスの主要設備である溶融塩電解槽の設計を効率的に進めることが可能であることを示した。

論文

Proton exchange membranes for fuel cell applications prepared by ion track technology

八巻 徹也; 小曾根 雄一*; 廣木 章博; 細井 克彦*; 浅野 雅春; 久保田 仁*; 吉田 勝

電気化学および工業物理化学, 75(2), p.175 - 178, 2007/02

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.75.175
 被引用回数：10 パーセンタイル：22.72(Electrochemistry)

イオンビーム照射とエッチング処理により得たイオン穿孔膜に、さらに$$gamma$$線照射とグラフト重合を組合せた手法により新規な燃料電池用電解質膜を作製した。作製法は次のように行った。まず、$$^{129}$$Xeイオン(450MeV)を照射したPVDF(25$$mu$$m)を80$$^{circ}$$Cの9M KOH水溶液で50時間処理し、100nmの孔径を持つイオン穿孔膜を得た。つぎに、このイオン穿孔膜に$$gamma$$線を160kGy照射後、スチレンを60$$^{circ}$$Cでグラフト重合し、0.2Mクロロスルホン酸/ジクロロエタン溶液を用いて50$$^{circ}$$Cでスルホン化することにより電解質膜とした。この電解質膜の膜面方向と膜厚方向のプロトン導電性の検討から、異方導電性を持つことがわかった。このような一次元的なプロトン伝導経路により、市販膜のナフィオンに比べて含水率は低下し、さらにメタノール透過も抑制されることがわかった。

論文

Mixing behavior of molten PbCl$$_2$$ with alkali chlorides

岡本 芳浩; 矢板 毅; 湊 和生

電気化学および工業物理化学, 73(8), p.745 - 747, 2005/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.73.745

溶融PbCl$$_2$$とアルカリ塩化物との混合による構造変化について、PbのL$$_3$$吸収端XAFS測定によって調べた。混合により、最近接Pb-Cl間距離は長くなり、配位数も6へと増加した。一方デバイワーラー因子と3次のキュムラントは小さくなる傾向が得られた。これらのことから、単体では存在しない(PbCl$$_6$$)$$^{4-}$$配位構造が、アルカリ塩化物との混合により形成されて、安定化していることが結論付けられた。

論文

Raman spectra of peroxide ions at High temperature

大鳥 範和; 上野 文義; 古川 智弘*

電気化学および工業物理化学, 73(8), p.597 - 599, 2005/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.73.597

Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$と20mol%Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$をNaOHに添加した混合物の、それぞれ950 Kと900 Kまでのラマンスペクトルを測定した。Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$のスペクトルは、相変態温度である780 K周辺で大きな変化が見られた。20mol%Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$をNaOHに添加した混合物のスペクトルは、610 Kにおいて、ほぼ共融温度、共融組成(5mol%Na$$_{2}$$2O$$_{2}$$)に対するスペクトルとして得られ、溶融塩中の過酸化物イオンとしては初めての例である。また、そのピーク位置から過酸化物イオンの周囲の局所構造は、結晶中の単位セル内部のサイトに近いことが示唆された。

論文

${it In situ}$ Raman spectroscopic observation of corrosion reaction of Fe with Na$$_{2}$$O$$_{2}$$ up to 833 K

大鳥 範和; 古川 智弘*; 上野 文義

電気化学および工業物理化学, 73(8), p.675 - 679, 2005/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.73.675

$$alpha$$及び$$beta$$.NaFeO$$_{2}$$、Na$$_{3}$$FeO$$_{3}$$、Na$$_{8}$$Fe$$_{2}$$O$$_{7}$$、Na$$_{5}$$FeO$$_{4}$$、およびNa$$_{4}$$FeO$$_{3}$$について粉末状態で室温から723Kまでの温度領域でラマン散乱測定を行った。その結果、それぞれの複合酸化物が主成分である場合、ラマン分光法がこれらの個々の物質の同定法として有用であることがわかった。この結果を基に、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$による鉄平底セル底部表面の界面腐食反応をラマン分光法で調べた結果、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$がFeと接する界面系における723Kまでの腐食生成物はN$$_{5}$$a5FeO$$_{4}$$と同定された。上記の結果がセル形状に依存せず、鉄表面全体にNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$が均一に生成していること、またNa$$_{2}$$O$$_{2}$$に直接接触していないはずの鉄表面でもNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$が生成する実に基づいて、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$がFeと接する界面系では、723KまでのNa$$_{5}$$FeO$$_{4}$$を生成する腐食の初期反応の途中において不純物のNaOHによって一旦融体を生成し、金属表面を液体状態で拡散するという腐食のメカニズムが提示された。このメカニズムは、Na$$_{2}$$O$$_{2}$$とFeそれぞれ粉末の均一混合物の腐食挙動についても適切に説明できることがわかった。DTA測定の結果から、573K以上でNa$$_{2}$$O$$_{2}$$がNa$$_{2}$$OやNaOHと比べ、鉄に対して特異的に強い腐食性を有することが明らかになった。

論文

The Influence of oxide ions on the electrochemical behavior of UCl$$_4$$ and UCl$$_3$$ in a LiCl-KCl eutectic melt

Kuznetsov, S. A.*; 林 博和; 湊 和生; Gaune-Escard, M.*

電気化学および工業物理化学, 73(8), p.630 - 632, 2005/08

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.73.630

LiCl-KCl-UCl$$_4$$又はLiCl-KCl-UCl$$_3$$を酸化物素材と長時間接触させた場合にボルタングラムの変化が観察された。観察されたボルタングラムの変化はLiCl-KCl-UCl$$_4$$又はLiCl-KCl-UCl$$_3$$へ酸化物イオンを加えた際と同様であり、酸化物素材の腐食に伴う酸化物イオンの生成及びウラニルイオンの安定化が起こったものと考えられる。

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